V roku 2021 vyšiel album „Pure Chants“, ktorý obsahoval presne to, čo názov sľuboval. Gregorian nahral polovicu piesní bez použitia nástrojov, spoliehajúc sa výlučne na silu a krásu ľudského hlasu. Skladby ako "Pie Jesu", "Ameno", Ode To Joy "("Ode to Joy") alebo" The Sound Of Silence "zažiarili novou, čistou žiarou. V novembri predstaví Gregorianov zbor svojim fanúšikom predčasné Vianoce darček, rozširujúci repertoár „Pure Chants“ o 12 úplne nových skladieb „Pure Chants II“ sú krásnymi a nadčasovými interpretáciami známych piesní vrátane „Greensleeves“, „Ave Maria“, „Fortuna“ alebo „Hallelujah“.